近来，气凝胶、水凝胶、聚合物泡沫材料、碳泡沫材料、金属-有机框架（MOF）以及其他多孔材料在隔热、储能、传感、生物医药、环境治理等诸多领域得到越来越广泛的应用。其中，气凝胶材料由于具有超高孔隙率和比表面积以及优异的隔热性能成为研究热点，各种金属氧化物、聚合物、碳纳米管、石墨烯等一系列气凝胶材料体系相继被开发利用，有力的推动了相关节能环保、新能源开发等领域的发展。但是，目前气凝胶材料的制备多依赖于苛刻的制备过程/设备，且材料体系在机械强度、可加工性能以及应用多功能需求方面还存在较大不足，这在极大程度上限制了其实际应用。
近日，日本京都大学（Kyoto University）Kazuyoshi Kanamori教授和Guoqing Zu博士研究团队采用自由基聚合结合水解缩聚策略，通过低成本的常压或冷冻干燥简便构筑了一种具有双交联网络体系有机-无机复合超柔韧、高性能气凝胶材料。该气凝胶材料体系由柔软的聚二甲基硅氧烷和碳氢链组成，交联密度、孔径、孔隙率具有高度可调控性。材料体系展现出卓越的疏水性、可加工性能和柔韧性，能够耐受反复的压缩/弯曲等测试，在选择性吸附、高效油水分离、隔热以及应力传感方面都展现出优异的应用性能。
双交联网络气凝胶体系的制备过程示意图。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
该双交联网络气凝胶体系由聚乙烯聚二甲基硅氧烷（PVPDMS，分子量10536）、PVPDMS/聚乙烯聚甲基硅氧烷（PVPMS）共聚物（分子量 37515）、PVPDMS/PVPMS/石墨烯纳米片复合物的构成。柔性的有机聚合物交联网络能够提升体系的机械性能，而水解缩聚过程中引入的均匀分散的石墨烯纳米片则保证了体系具有足够的孔隙率，同时赋予体系多种功能。
气凝胶结构表征及性能测试。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
NMR、FTIR及SEM等测试表明，该气凝胶体系（PA1、PA2）具有相互贯穿的孔结构，其聚集粒径尺寸为200 nm−3 μm、孔径为200 nm−20 μm，粒径、孔径可调；表面具有大量的疏水性甲基和芳香碳链结构，只存在微量的-OH基团，呈现优异的疏水性能（水接触角~157°）；气凝胶体系具有较低的密度（20−200 mg cm-3）和优异柔韧性，能够耐受压缩、蜷曲、扭曲等测试，可采用传统材料加工方法对其进行简便的机械加工。同时，其疏水性多孔结构在选择性吸附（吸附容量1200−6500%）、高效油水分离循环使用方面具有重要的应用。
基于组分含量调节调控气凝胶性能。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
根据实际应用需求，该气凝胶体系其性能能够基团体系组分构成进行精确调控。通过增加反应体系中乙烯基甲基二甲氧基硅烷（VMDMS）含量，所制备的其凝胶体系（PA3、PA4）其交联密度增加、粒径孔径尺寸降低、制品透明度提升（1 mm厚PA4其550 nm处透光率达67%）；同时保持了优异的可加工性能、柔韧性和机械强度提升，能够耐受大幅度冲击、弯曲测试。此外，体系多孔纳米结构赋予其优异的隔热性能，热导率低至16.2−17.6 mW m-1 K-1，隔热保温性能优于空气、壳聚糖气凝胶、纳米纤维素以及矿物棉等。此外，石墨烯纳米片的引入能够使其进一步应用于应力传感器领域，在100余次的压缩/释放循环测试中，该传感器件展现出优异的灵敏性和性能稳定性。
气凝胶体系应力传感器应用。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
小结
本文基于自由基聚合和水解缩聚简便构筑了含石墨烯纳米片的有机-无机复合双交联网络功能气凝胶材料。该气凝胶体系集高效选择性吸附、隔热、传感等多功能于一身，且具有优异的机械性能和普适性可加工性能，在油水分离、传感器、可穿戴电子等领域具有广阔的实际应用前景。同时，该研究成果也为其他柔性多功能纳米多孔材料的制备提供思路和借鉴。
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Superflexible Multifunctional Polyvinylpolydimethylsiloxane-Based Aerogels as Efficient Absorbents, Thermal Superinsulators, and Strain Sensors
Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 9722-9727, DOI: 10.1002/anie.201804559
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